1960 च्या दशकांत “प्यार किया तो डरना क्‍या’ हे मुगले आझम मधील गीत मधुबाला यांच्यावर चित्रित करण्यात आले. ते आजही रसिकांच्या ओठांवर गुणगुणत आहे. या गाण्याला नौशाद यांनी संगित दिले होते. “अजिब दास्तां है ये’ हे दिल अपना और प्रित पराई मधील गीतही असेच अजरामर ठरले. त्याला शंकर जयकिन यांनी संगित दिले होते. मिनाकुमारीवर ते चित्रीत करण्यात आले होते.
1961 मध्ये अल्ला तेरो नाम आणि प्रभू तेरो नाम ही दोन भजने बर्मन यांच्यासह गायली. “कही दीप जले कही दिल’ या बीस साल बाद या चित्रपटातील गीतासाठी त्यांना दुसरा फिल्मफोर पुरस्कार मिळाला. त्याला हेमंत कुमार यांचे संगित होते.

27 जानेवारी 1963 ला भारत चीन युध्दाच्या पार्श्‍वभूमीवर लताजींनी पंतप्रधान जवाहरलाल नेहरू यांच्या उपस्थितीत गायले होते. सी. रामचंद्र यांनी दिलेले संगित आणि कवी प्रदीप यांनी शब्दबध्द केलेल्या गितांच्या स्वरांनी पंडित नेहरूंना अश्रु आवरणे कठीण झाले होते.

महमंद रफीशी वाद
1960च्या दशकात त्यांनी किशोर कुमार, मुकेश, मन्ना डे, महेंद्र कपूर आणि महंमद रफी यांच्यासह चित्रपटांना आपला जादुई आवाज दिला. मात्र, त्यातील सर्वात महत्वाची घडामोड म्हणजे, त्यांचे महमंद रफी यांच्याशी झालेले मतभेद. काही निवडक संगितकारांना गाण्याचे स्वामित्व धन म्हणून पाच टक्के रक्कम मिळत असे त्यातील 50 टक्के रक्कम गायकांना मिळावी, अशी लतादीदींची मागणी होती. त्याला महंमद रफी यांनी पाठींबा द्यावा, अशी त्यांची मागणी होती. चित्रपटासाठी मानधन दिले जाते त्यावेळीच दिलेल्या रकमेपाशी गायकाचा संबंध संपतो, अशी उलट भूमिका महमंद रफी यांनी घेतली त्यानंतर दोघांमध्ये तणाव निर्माण झाला. त्यातून “तस्वीर तेरी मेरे दिल में’ या मायामध्ये (1961) झालेल्या गाण्याच्या वेळी वादातून दोघांनी एकमेकांसोबत गाणे न म्हणण्याचा निर्णय घेतला. संगित दिग्दर्शक जयकिशन यांनी नंतर दोघांच्यात समेट घडवून आणण्याचा प्रयत्न केला.

1963 मध्ये त्यांनी एस. डी. बर्मन यांच्यासह काम करण्यास सुरवात केली. त्यानंतर त्यांनी आर. डी. बर्मन यांच्या छोटे नवाब (1961) या चित्रपटासाठी पार्श्‍वगायन केले. त्यानंतर भुतबंगला (1965), पती पत्नी (1966), बहारों के सपने (1967) आणि अभिलाशा (1969) या चित्रपटालाही आपला आवाज दिला. एस. डी. बर्मन यांच्यासह “आज फिर जीने की तमन्ना है’, आणि “गाता रहे मेरा दिल’ हे किशोर कुमार यांच्यासोबत गायलेले गीत आजही ठाव घेतात. “पिया तोसे आणि होठों पे अैसी बात’ या गितांनीही रसिकांच्या मनात आपले स्थान निर्माण केले. याच दशकात त्यांनी मदन मोहन यांच्यासोबतही काम करण्यास सुरवात केली. त्यांच्यासाठी 1962 मध्ये “आप की नजरोंने समझा’ हे अनपढमधील तर “लग जा गले आणि नयना बरसे रिमझीम’ हे वो कौन थीमधील (1964) गीत, मेरा सायामधील (1964) “तु जहॉ जहॉ चलेगा’ ही गाणीही अनेक दशके नागरिकांच्या ओठावर राहीली आहेत. याच काळात त्यांनी शंकर जयकिशन यांच्यासाठी स्वरसाज देण्यास सुरवात केली.

1960 च्या दशकात लक्ष्मीकांत प्यारेलाल या संगीतकार जोडी सोबत त्यांनी काम करण्यास सुरवात केली. त्यांच्या कारकिर्दीतील सर्वादिक लोकप्रिय ठरलेल्या गितांचाही समावेश या जोडीबरोबर गायलेल्या गितांमध्ये समावेश आहे. हा एकत्र सुरांचा प्रवास नंतर तब्बल 35 वर्ष सुरू होता. या जोडीबरोबर लताजींनी सुमारे 700 गित गायली. परसमणी (1963), मी. एक्‍स इन बॉम्बे (1964), आये दीन बहार के (1966), मिलन (1967), अनिता (1967), शागिर्द (1968) मेरे हमदम मेरे दोस्त ( 1968) इंतकाम (1969) आणि दो रास्ते (1969) आणि जीने की राह या चित्रपटांसाठी त्यांनी पार्श्‍वगायन केले. जीने की राहसाठी त्यांना तिसरा फिल्मफेअर पुरस्कार मिळाला.
त्यांनी अनेक मराठी चित्रपटांसाठीही पार्श्‍वगायन केले. हृदयनाथ मंगेशकर, वसंत प्रभू, श्रीनिवास खळे, सुधीर फडके आणि त्या स्वत: अशा अनेकांच्या मार्गदर्शनाखाली त्यांनी पार्श्‍वगायन केले. त्यांनी आनंदघन या नावाने त्यांनी 1960 -70 या दशकात काही चित्रपटांना पार्श्‍वसंगितही दिले होते. 1967 मध्ये कन्नड चित्रपट क्रांतीवीर लक्ष्मण रायण्णा या चित्रपटासाठी त्यांनी लक्ष्मण बेर्लेकर यांच्या संगीत दिग्दर्शनासाठी दोन गिते म्हटली.